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金纳米结构对二氧化碳电催化还原的影响
2020-05-23 09:40:15
来源:文章来源于网络

工业化的迅速进程给我们的社会带来了极大的便利,但同时也给我们带来了许多环境问题,例如温室效应,这是由大量二氧化碳(CO2)和其他气体的排放引起的。利用电化学技术将二氧化碳转化为燃料是解决温室效应和实现化学能源循环利用的有效途径。然而,电催化二氧化碳还原(co2还原反应,co2rr)由于过电位高、反应动力学低以及伴随着氢沉淀的副作用而受到限制。金纳米结构催化剂能高效、选择性地将CO2还原为CO,且催化剂结构与催化性能有显著的相关性。

鉴于此,南京大学化学化工学院夏兴华教授和刘春根教授在可控合成金纳米催化剂的基础上,从实验和理论两个方面研究了纳米金催化剂表面结构和尺寸的重要作用。1)。在第10期2020年科学公报中,封面上发表了一篇题为importanceofaunanostructuresinco2electrochemicalreductionreaction的研究论文。

图1金胶和金二十面体的形态、结构和光学性质的表征

本文研究了50nm金胶和Co2rr在50nm金24体(Autoh)上的法拉第效率(图)。2)。结果表明,金24催化还原CO_2的法拉第效率为88。80%(@0)6V),约1。5倍于金凝胶催化剂(59倍)。04%@-07)。随着粒径的增加,金24颗粒在CO_2催化转化过程中的法拉第效率呈线性下降,而100nm金24纳米粒子的法拉第效率仅为62。13%

图2随着金胶和金24体的大小和电位,二氧化碳电催化还原成二氧化碳的法拉第效率的演变

密度泛函理论(DFT)计算结果表明(图3),金24面体(221)晶面比金胶(111)晶面COOH*更有利于在电催化CO2还原过程中稳定重要的中间产物,从而降低反应过电位,提高法拉第效率。同时,计算还表明,金四面体表面配位数较低的边缘原子(边缘原子)与CO2的结合比平面内原子更强,可以氢化成COOH*。为设计和合成高效的电化学CO2还原催化剂提供了理论指导。

图3金纳米结构表面不同活性中心Co2rr反应自由能的dfT计算